引言分子振动激发态的远红外激光(对应正三能级系统)容易获得,相关的实验和理论研究很多获得分子振动基态的远红外激光(对应倒三能级系统)的效率非常低,至今只有实验报道[5 ],缺乏相应的理论研究。本文以CO泵浦超辐射式分子远红外激光为例,从密度矩阵运动方程出发,详细地推导了光泵氨分子振动基态远红外激光的增益系数表达式。这一工作对于进一步深入研究光泵NH分子振动基态的远红外激光特性具有一定的意义。
1模型10R ( 14)泵浦激光相接近的NH分子能级结构如图1所示,其中中红外振动吸收跃迁为G 相应的远红外跃迁为其波上述光泵激光过程实际是偏频拉曼过程,其跃迁过程可以简化为图2所示模型。
2增益系数表达式的推导根据密度矩阵理论可知,其运动方程为红外与毫米波学报分子能级图(单位: cm在倒三能级系统中,能级3与能级2之间为禁戒跃迁,只有驰豫过程,所以偶极短元_ = 0,于是,可以令_电偶极近似下, H′= _E ,则密度矩阵的对角元满足而非对角元满足共轭项d设与分子系统相互作用的电场只有泵浦场和信号场,且k设非对角元有如下形式的尝试解:其中P( ij= 12, 13, 23)为时间的缓变函数。在旋波近似下,方程( 2)和( 3)可分别简化为其中和分别为B和B的共轭量,而_和_分别称之19卷红外与毫米波学报为浦信号和远红外信号的Rab i频率。
气体,可以认为所有的横向驰豫时间f相等,即f设泵浦场与信号场*初位相相同,则B p.又因为脉冲泵激光器(T EA),其泵脉冲持续时间一般为100n s,而f的数量级一般为10n s,因而可近似地把系统看成稳定状态,即= 0,则方程( 6)和( 7)可变为加上上述非对角元共轭3个方程,令其中称为信号失谐量(或称为信号频称为泵失谐量(亦称为泵频偏)。
方程( 8)可写成矩阵形式。根据矩阵的特点,方程组可以简化为根据克兰姆法则,可得P的虚部解析式。其中倒三能级系统中跃迁引起的电极化强度为所以因为开放腔和无腔式激光器样品管内的光场可近似地看作平面波,则P iE,因此远红外信号(频率为)的诱导极化强度P)为实数,即即极化率的虚部与密度矩阵非对角元的虚部有关。激光介质的增益系数为同理可得于是,根据式( 14)和( 15)即可求出倒三能级系统的远红外信号增益系数和泵浦信号的吸收系数和G与有效工作分子数密度、激活介质的折光系数、激光的归一化R ab i频率、跃迁复电偶极矩、激光损耗率以及中红外泵浦失谐量和远红外信号失谐量有关。利用上式理论公式,采用迭代法对光泵氨分子和甲醇分子振动基态远红外激光的频谱曲线和工作参数进行了理论计算,并进行了相关的实验测量,其结果表明理论和实验符合得很好[6 ].因此,本文导出的式( 14)和( 15)对于进一步深入研究振动基态的光泵远红外激光特性及工作参数优化具有重要意义。
3期冉勇等:光泵氨分子振动基态远红外激光的增益系数19卷红外与毫米波学报