小型脉冲光泵NB分子远红外激光的Raman频谱研究冉勇12，李太全\秦家银2，3（1.荆州师范学院物理系，荆州市434104；2.中山大学超快速激光光谱学国家重点可见，考虑了ACStark分裂后，这一激光过程是涉及三个能级的三光子过程。
CO2-10R（6）泵浦下NH3分子的能级图和上述激光过程可以用量子系统的密度矩阵方程来描述，其分量式为：其中，TjktTj分别为横向弛豫和纵向弛豫时间，一般近似认为所有横向弛豫时间和所有纵向弛豫时间都相同，用Ta和Tb表示；P为密度矩阵，Pjk为密度矩阵非对角元，P为对角元；PJ为热平衡状态下的j能级粒子集居度H为分子系统与激光场相互作用的哈密顿量，在电偶极近似下，H：-ME（t），为分子跃迁偶极矩，E（t）为高频电磁场。设与分子系统相互作用只有泵浦场和信号场，且w 31'WW32，则在三能级近似下求解密度矩阵方程，可得到受激气体分子系统对远红外信号和中红外泵浦激光的增益系数和吸收系数分别为：其中，Nv为有效工作激光分子数密度，n为激活介质的折射系数，BP=/2h，B=MB/2h，Mp和Ms为跃迁复电偶极矩，x和y分别为中红外泵失谐量和远红外失谐量，a为激光的损耗率。
而远红外激光和泵浦激光的输出光强分别为（4）式，采用迭代法便可用计算机求出输出光强和远红外激光的频谱特性。
3计算结果及讨论3.1频谱尖峰与工作气压的关系根据上述计算方法，得到在CO2-10R（6）泵浦下，小型光泵NB分子远红外激光器在不同工作气压下，V2a-sR（0，0）跃迁的ACStark分裂频谱，如所示，其中FIR激光管长为L=20bm，泵浦功率密度为I=1.0MW/cm！从中可发现，在泵浦功率一定条件下（I=1.0MW/cm2），当NH分子工作气体压强较低（如P=4< 133.3Pa）时，ACStark分裂的双峰裂距为2GHz，频谱曲线很光滑，如（a）所示；当工作气压增大时，由于压力展宽效应，ACStark分裂的双峰谱线展宽，双峰的交迭增大，便出现频谱尖峰现象，即“毛刺”现象，如（d）所示+根据拉曼过程相互作用效应，分析中的频谱，可发现ACStark分裂双峰的交迭越多，其双光子相互作用越强，频谱中尖峰（“毛刺”）的数目越多强度越大。
激光与红外工作气压下V2fsR（，）跃迁的频谱3.2频谱尖峰与泵浦功率密度的关系133.3Pa时，不同泵浦功率下，上述的ACStark分裂的频谱，如所示频谱中尖峰（“毛刺”）的数目和强度与泵浦功率密度有关。在工作气压一定的条件下，存在一个临界的泵浦功率密度值。当泵功率密度Io大于这一临界值时，（例如，P=18<133.3Pa时，临界值Ipc=4.OMW/cm2），频谱中尖峰（“毛刺”）消失，如（c）所示，相反，当IP小于这一临界值时，频谱中出现尖峰，而且I越低，尖峰的数目和强度越大，如功率密度下V2：a-sR（，）跃迁的频谱。
ACStark效应与泵浦功率如密切相关，能级分裂的裂距正比于泵浦激光的场强随着I的增加，ACStark分裂的双峰距离增大，致使频谱双峰的交迭减小，从而导致ACStark分裂的双光子拉曼过程相互作用减弱，在其频谱上表现为尖峰减小、减弱，甚至消失，如（c）所示。反之，当I减小时，ACStark分裂的双峰裂距减小，致使频谱双峰的交迭增加，从而导致ACStark分裂的双光子相互作用图增强，在频谱中出现尖峰，如（a），（b）所示激光与红外3.3频谱尖峰与跃迁过程的关系计算了在与上述相同的工作条件下分子的a―sQ（5，4）跃迁的ACStark频谱，如所示（a）是在CO2-10R（6）泵浦下，泵浦功率密度一定，不同工作气压下，分子的a*sQ（5，4）跃迁频谱曲线而（b）是在工作气压一定，不同泵浦功率密度下，NB分子的a*sQ（5，4）跃迁的频谱曲线由图可知，a*sQ（5，4）跃迁的ACStark分裂双峰的裂距较大，且双峰的频带较窄，频谱中双峰的交迭很小，以致于可以忽略。因而其ACStark分裂的双光子相互作用很弱，其频谱呈现光滑曲线，不出现频谱尖峰现象可见，频谱尖峰现象还与具体的跃迁过程有关。
（a）在不同的工作气压下；（b）在不同的泵浦功率密度下4结论（1）对于CO2-10R（6）泵浦下的NH分子V2：a*sR（0，0）跃迁，当工作气压P较高（P大于某一特定值）或泵浦功率密度b较小（Ipo小于临界值）尖峰现象逐渐增强；反之，随着P的减小或Ipo的增大，尖峰现象逐渐减弱而消失形式上看，尖峰现象象时域上的“振荡”现象，实际上，它反映了频域上频谱的一种超精细结构。
（2）频谱尖峰（“毛刺”）现象的物理根源是ACStark分裂的双光子拉曼过程相互作用的结果我们可以把频谱尖峰现象看作是双光子相互作用强弱的一种标志L当频谱中出现的尖峰较多较强时，说明双光子相互作用较强。
参数（PIpo）有关，还与具体的跃迁过程有关，即与分子的具体能级参数、电偶极矩等物理参数有关（4）有关尖峰现象的更深层次的原因及其ACStark分裂的双光子相互作用的更具体、更详细过程有待进一步深入研究